近日，食品科学与工程学院王建龙教授团队在食品质量安全控制研究方面取得新进展，研究成果以“Transition metal high-entropy nanozyme: multi-site orbital coupling modulated high-efficiency peroxidase mimics”为题发表于《Advanced Science》上。食品学院2021级硕士研究生冯健兴为本论文的第一作者，食品学院张文涛副教授、王建龙教授和合肥工业大学沈益忠副研究员为共同通讯作者。 

基于食品纳米酶学（Food Nanozymology）的新兴食品快速检测与食品安全控制研究得到了广泛的关注。其中，过渡金属纳米酶因其优良的催化活性和较低的成本受到广大研究者的青睐。然而，较弱的固有活性和颇为复杂的催化机理使得过渡金属纳米酶的催化效率十分有限且选择性较差，这也是目前食品领域应用纳米酶遇到的主要瓶颈问题之一。在掺杂、异质结传等传统试错策略的指导下，虽然纳米酶的种类已经得到了明显的扩充，但目前其组分选择的空间仍然有限。鉴于此，本研究将熵介导的活性位点互作引入高效纳米酶的设计中，报道了一种具有较强底物亲和力（对TMB 和H2O2的Km分别为 0.07和 0.6 mM）和高催化效率（对TMB 和H2O2的Kcat/Km分别为1.74×1012and 5.38×1011 M-1 min-1）的过渡金属高熵类过氧化物模拟酶（HEAzyme）。理论研究表明，具有独特的表面原子构型和不同金属组分独特的d轨道耦合特征，不同金属之间改进的 d 轨道耦合增加了费米能级 ( EF ) 附近的电子密度，并移动了整个 d 带中心相对于EF的位置，从而提高了位点效率到位点电子转移，同时还增强催化过程中氧中间体的吸附，赋予了HEAzyme显著的纳米酶活性。最后，以高熵纳米酶作为核心手段，创建了新型的食品快速检测与食源性致病菌高效防治技术。本研究深化了对食品纳米酶的电子结构与催化性能之间的构效关系的系统性理解，为高性能纳米酶的工程设计提供了一种新的范式，同时揭示了新型高效纳米酶在食品快速检测与食品安全控制中的应用。

图1 基于多位点轨道耦合调控的过渡金属高熵类过氧化物模拟酶及其活性机制的示意图

该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、仲英青年学者等项目的资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202303078